Выпускница Московских Высших женских курсов Герье (ныне МПГУ). Историк, философ, искусствовед. Племянница председателя первой Думы Сергея Муромцева, жена философа Ивана Ильина.
Родилась в 1882 году. В 1906 вышла замуж за Ивана Александровича Ильина. Вместе с мужем перевела работу Зиммеля «О социальной дифференциации», книгу Эльсцбахера «Анархизм», два трактата Руссо. С 1922 года – в эмиграции (Ильины были высланы на «философском» пароходе»). До прихода нацистов к власти жили в Берлине, затем перебрались в Швейцарию. В 30-е годы работала над книгой «Изгнание норманнов из русской истории», занималась философией, искусствоведением, историей. Помогала мужу, посвятившему ей большинство своих трудов.
Пережила мужа на 9 лет, умерла в 1963 году. Была похоронена в Швейцарии, однако в 2005 году останки Ивана Александровича и Наталии Николаевны были перезахоронены в Донском монастыре (рядом с прахом генерала Деникина и его жены)